Происхождение углерода при фотовосстановлении углекислого газа MXene-содержащими катализаторами

Сотрудники Института неорганической химии им. А.В. Николаева СО РАН в составе коллектива исследователей доказали, что гидролитическое разложение Ti₃C₂T_x приводит к неверной интерпретации эффективности фотокатализа. Для разграничения истинного восстановления CO₂ фотокатализаторами на основе MXene и деградации катализатора необходимо проведение строгих контрольных экспериментов. Результаты опубликованы в журнале Inorganic Chemistry (Q1).

MXene (максены) — это обширный класс двумерных наноматериалов, состоящих из ультратонких (толщиной в несколько атомных слоёв) карбидов, нитридов или карбонитридов переходных металлов. Наночастицы MXene считаются перспективными сокатализаторами для фотокаталитического восстановления CO₂ (CO₂RR) на полупроводниковых носителях, таких как TiO₂. Однако их собственная гидролитическая нестабильность может приводить к образованию углеродсодержащих газообразных продуктов, идентичных целевым продуктам.

В данном исследовании систематически изучается это взаимовлияние на примере модельной системы Ti₃C₂T_x/TiO₂. Показано, что водные «чернила» Ti₃C₂T_x подвергаются непрерывному гидролизу в условиях окружающей среды с выделением CH₄, CO, CO₂ и углеводородов C₂, причём этот процесс значительно ускоряется под действием видимого света за счёт фототермального эффекта.

Фотокаталитические испытания модельных катализаторов Ti₃C₂T_x/TiO₂ позволили сделать ключевое наблюдение: CO₂ не только не увеличивает скорость выделения CH₄, но даже подавляет процесс по сравнению с инертной атмосферой (Ar). Образование продуктов (CH_x, CO) коррелировало с загрузкой MXene и степенью его дисперсии, при этом однослойные и малослойные частицы деградировали быстрее. Общее количество выделившегося углерода в час составляло лишь около 1 % от изначально присутствовавшего в MXene, что согласуется со многими литературными данными.

Источник: ИНХ СО РАН.